それまでのシリーズではシールはそれ一枚だけで完結しており、シール同士のつながりやストーリーというものはほとんど存在しませんでした。しかしこの「悪魔VS天使シール」では、シールを集めることでその裏に隠された設定や物語を読み取ることができるという新たな楽しみ方が時の小中学生を中心に大いに受け入れられました。

現在のポケモンや遊戯王カードをも凌ぐほどの人気でしたが、公正取引委員会による勧告を受けてシールの材質や封入確率が均質化された以降は人気も下降しだし、最終的に第31弾の発売をもって物語の幕が引かれました。

それゆえ小売店では「一人3個まで」という販売制限が当たり前となり、続々と便乗シールやニセシールも登場。
まさに時代の中心であり子供達の興味を強烈にひきつけました。

一個30円、一箱40個入り。
チョコもシールもサイズが現在のシリーズより一回り小さいものでした。
（シールは一辺48ミリ。現行シリーズは52ミリ）

ニセシールには悪名高い「ロッチ」を始め、あきらかにまがい物とわかるものからちょっと見では判別つきにくいものまで多種多様。多くは駄菓子屋のくじ引きやガチャポンなどで入手できたようです。

中には「ロッテ」と書かれている大胆なニセシールも存在しますのでご注意を！

悪事を働く悪魔を天使がこらしめ、お守りがそれを助ける。またはお守りが悪魔を退治しようとするが歯が立たず、天使に助けを求める…というパターンです。

ただし１９弾から２５弾までの間、お守りシールに変わって<次代シール>が登場。
(次代とは悪魔・天使の戦いの中で生まれた新種族)
さらに２６弾から３１弾にかけて<お助けシール>(お守りとほぼ同じ)に変わりました。

天使・悪魔・お守り（次代/お助け）は各弾12種類ずつ登場。
ただし30弾・31弾のみ6種類ずつでした。

それゆえ超元祖シリーズが出るまでは旧31弾を「30弾パート２」と見なしていた人も少なくなかったですね。

天使ヘッド、悪魔ヘッドなどはストーリー上の重要なキャラでもあり、シール自体もキラキラしているプリズムシールや色が変わるホログラムシールであったために人気も非常に高く、いわばビックリマンの花形でした。
今でもヘッドだけは大事に取ってあるという人も多いのでは？

入手確率は、１弾から１６弾までは 悪魔＝６０％、天使・お守り＝１９％、ヘッド＝２％(４０個に１枚の割合)。
しかし１７弾以降は悪魔・お守り・天使・ヘッド全て各２５％。ヘッドも各弾１２枚(×２)ずつ存在するようになりました。

なお、当時<超ヘッド>と呼ばれた聖梵ミロク他数枚の創聖巡師のシールのみ、通常ヘッドの倍の入手しにくさ（1/80)だったと言われてます。
でも実際はチョコそのものの出荷数がピークだったので、現在交換などで入手できる確率はむしろ高いのが実状です。